极端制造 基于焦区光场操控的透明介质内部多维复合结构诱导

　　随着集成光学、微纳光学、以及新型光学材料的迅速发展，微纳结构已成为下一代光学元件的核心，可用于在不同维度上操控光。复合微纳结构能够以前所未有的自由度调控电磁波的状态，以此来实现立体显示、光调制和数据存储方面的创新，慢慢的变成了微纳光子学和工程领域的研究前沿。目前，复合微纳结构的生成主要依赖于复杂的多步骤片上微纳加工工艺。通过简捷普适的工艺在全无机透明电介质内实现不一样微纳结构的高通量快速制备是先进制造技术探讨研究追求的目标。然而，由于缺乏指导性的物理机制而很少被探索。

　　近期，浙江大学光电科学与工程学院张博博士、王卓博士、邱建荣教授、之江实验室谭德志研究员、上海理工大学顾敏教授，和丹麦奥尔堡大学岳远征教授在SCI期刊《极端制造》（International Journal of Extreme Manufacturing, IJEM）上共同发表《面向透明固体内部复合结构化的焦体积光学》的研究论文，提出了一种利用超快激光激发焦区光场进行复合结构加工的方法，成功在多种透明固体中实现了高度集成且可控的自组织复合结构写入。通过设计超快激光与物质的相互作用，能够在焦点区域同时创建一对空间上相互耦合，但允许独立操控的复合周期结构，其形貌特征能够最终靠调整焦区光场分布进行灵活操控。所生成的复合微纳结构适用于多维信息集成、非线性衍射元件和多功能光学调制。这些结果从实验上证实了在全无机透明介质内部一步高通量制备多维可控复合微纳结构的可行性，拓展了对单束超快激光在透明固体材料改性方面的认识，有望建立超快激光微纳制造的新方向，即用于透明介质内部复合结构化的焦体积光学。

　　长期以来，超快激光一直被用作点状能量源来引发很多材料改性，焦点体积内光场的实际形貌和演化在很大程度上被忽视了。本研究揭示了超快激光与透明介质相互作用时激发的焦区内部三维光场，提出了焦体积光学复合加工方法。

　　在多种透明固体内部实现了高度集成、可控的复杂结构自组织一步生成，能够以极高的效率同时制备空间上相互耦合，但操控上相互独立的复合周期性结构。

　　阐明了单束超快激光在透明介质中诱导的不一样周期结构之间的关系。为此前超快激光与物质相互作用研究中发现的各种多周期现象提供了统一的机理解释。

　　本研究发现的焦区光场可当作一种先进的加工工具，在各种无机透明介质中创建新颖微纳光子器件。如何根据不同的应用场景利用、控制焦区光场，可能在未来会启发大量研究工作。

　　微纳结构明显提升了光场操控的精度和灵活性，是构建集成光子元件的基础和关键。其中，复合微纳结构允许以更高自由度操控光场，有助于多功能微纳光子元件的集成，在精密测量、立体显示、光学传感、数据存储等领域具备极其重大应用前景。超快激光直写技术具有三维材料选择性改性能力，是透明介质内部集成光子元件的良好平台。目前，利用传统超快激光直写办法来进行复杂微纳结构的高通量制备十分艰难，这本质上受限于将焦区光场视为点状能量源。理论上，通过对焦点区域微尺度空间光场进行更高水平的操控，能轻松实现复合微纳结构的自组织一步生成。然而，由于复杂光响应和快速电离过程，确定和操控微纳尺度焦点体积内高强度光与物质相互作用的微观光场分布仍然是一个巨大的挑战。本工作通过深入研究超快激光与物质相互作用光场衍化过程，实现了对超快激光-物质相互作用时的焦区体积光场的可视化和灵活操控，利用激发的自组织光场能够一步将复合微纳结构高速印刻于不一样的透明电介质内部，在六维信息集成、非线性衍射元件、微尺度光调控等领域具有潜在应用价值。

　　在超快激光与透明电介质相互作用时，紧聚焦的超快激光能够最终靠诱导多光子电离激发大量自由电子，使得辐照区呈现准金属态，对入射光产生扰动，从而在焦体积中建立散射场（图1a）。入射光与散射光在焦体积内发生干涉，产生强烈的自组织三维体积光场（图1b-i），该自组织光场可当作理想的光学模具，在透明电介质内部的三维空间中选择性修饰局部材料，产生周期~1 µm 的波长级周期性干涉图案（PIPs，图1b-ii），其空间形貌与焦区光场分布相吻合。与此同时，超快激光辐照激发的纳米等离子体在局部场增强作用下各向异性生长，在PIPs内部生成周期~200 nm 的亚波长级纳米光栅（NGs，图1b-iii）。该过程允许在同一空间位置生成两种不一样的周期性结构，即自组织复合结构化加工（图1b）。

　　尽管 PIPs 和 NGs 在空间上相互耦合，但PIPs 和 NGs的结构取向分别受扫描方向和偏振方向的控制，可以被独立操控（图2a-f），同时改变激光扫描方向和偏振方向则可以协同调整 PIPs 和 NGs（图 2g-i）。对PIPs进行单独结构操控不会影响NGs的光调制效果（图 2b, c）。因此，焦区光场可以在一定程度上完成五维复合结构化加工（3D写入、PIP 创建和 NG 创建），并在多个自由度（3D 空间坐标、扫描方向和偏振方向）独立调控结构。与依赖特别的材料和复杂工艺实现复合微纳结构制造的传统加工原理不同，本文提出的复合结构一步生成策略是超快激光加工所固有的。

　　图2XY平面中的复合结构调控和相应的光学特性。(a、d、g)复合结构的扫描电子显微镜 (SEM) 图像。(b、e、h)光程延迟，以及 (c、f、i) 方位角。(a、b、c) 激光扫描方向连续变化，激光偏振方向固定。(d、e、f) 激光偏振方向连续变化，扫描方向固定。(g、h、i) 激光偏振和扫描方向连续变化。

　　根据焦区光场干涉模型，焦区光场的三维空间分布本质上是一系列双曲面（相长干涉条纹CISs），每个双曲面对应于特定干涉级，而所创建的 PIPs 继承了焦区光场的结构特征。因此，经过控制干涉级就可以灵活操控PIPs空间形貌。例如，由于不同介质之间非线性光学吸收的差异，焦区光场中起主导作用的CISs不同，生成的 PIPs形貌也呈现出显著差异（图 3a-c）；即使在相同的介质中，也能够最终靠调整激光参数控制在复合结构生成中起主导作用的 CISs，从而形成不同形貌的PIPs（图3d），为复合结构的操控奠定了基础。

　　图3基于焦区光场干涉的复合结构操控。(a) 在 La2O3-Nb2O5玻璃中创建的 PIPs（左）和模拟的正CISs（右）。(b) 在 La2O3-Al2O3 玻璃中创建的 PIPs（左）和模拟的负CISs（右）。(c) 在熔融石英中创建的 PIPs（左）和模拟的零级相长干涉（右）。(d) 通过改变激光扫描速度和写入深度实现的参数驱动PIPs结构操控。

　　自组织焦区光场诱导复合结构一步生成可当作一种高度通用的加工方法，能够在多种类型的透明电介质中高效创建由PIPs和NGs构成的复合功能结构，包括但不限于石英玻璃、非常规玻璃、蓝宝石、石英晶体、铌酸锂、钽酸锂和碳化硅等。根据复合结构的周期界面特征，可以将创建的复合结构分为四种类型：

　　type I：在结晶倾向较低的介质中形成，PIPs由缺陷富集区-玻璃基质周期替排列，如石英玻璃（图 4a，e）

　　type II：在结晶倾向稍强的介质中形成，PIPs由微晶颗粒-非晶态基质周期替排列，如La2O3-ZrO2-Nb2O5 玻璃（图4b）

　　type III：在结晶倾向更强的介质中形成，PIPs由多晶相-非晶态基质周期替排列，如La2O3- Ta2O5-Nb2O5 玻璃（图4c，f）

　　type IV：在晶体中形成，PIPs由玻璃相-单晶基质交替排列，如石英晶体（图4d，g）

　　根据焦区光场的三维特征，复合结构在三维空间中表现出多个周期（图 4h），这也为此前报道的一系列奇特的多周期现象提供了统一形成的机制。

　　图4焦区光场驱动复合结构生成的普适性。(a-d) SEM 图像显示由玻璃-缺陷 (a)、玻璃-微晶颗粒 (b)、玻璃-多晶相 (c)、单晶-玻璃相 (d) 组成的PIPs。(e) PIPs中氧元素分布映射。(f) 玻璃基质和多晶之间异质界面的高分辨率透射电子显微镜 (HRTEM) 图像。(g)单晶基质和玻璃相之间的异质界面的 HRTEM 图像。(h) 不同偏振激光写入的复合结构的截面图 (右)、侧视图 (中) 和俯视图 (左)。P1、P2 和 P3 表示不同视图中的PIPs和NGs的周期。

　　由PIPs和 NGs构成的复合结构在微纳光子学等领域具有潜在应用前景。利用PIPs和NGs相互解耦的光学特性能轻松实现六维信息复用（图5a-c），能够应用于多维光学防伪和信息加密。自组织焦区光场激发过程的高度通用性使其可以直接在各种基质材料中刻写人工光子结构，从而充分的利用光学介质的优异性能制备多功能集成光学元件。本文演示了可一起进行频率转换和光束整形的非线d-f）和同时具有偏振与频率选择性的光子晶体调制器（图5g，h）。与传统光刻方法制备的光学元件相比，嵌入透明电介质中的全无机光学元件具有高稳定性、超长常规使用的寿命，以及在各种极端环境下工作的能力。能预见，焦区光场赋能的材料改性方法将为测量、传感、信息处理、片上光调制等多个前沿应用提供极具潜力的平台。

　　图5 复合结构的应用。(a) 多维信息集成示意图。(b) NGs的光学延迟和方位角。(c) PIPs的方向特征，白色箭头表示激光扫描方向。(d) 由复合结构制成的非线性衍射锥透镜示意图。(e) 直径约6 mm的非线性平面锥透镜光学图像。(f) 非线性锥透镜产生的二次谐波贝塞尔光束。(g) NGs的偏振选择性。（h）PIPs的波长选择性。

　　综上所述，本研究从理论上提出并通过实验证明了透明介质内部复合结构一步生成的可行性，其中焦点体积中的光场可当作压印复合结构的光学模具，诱导基质材料的多维度修饰。透明介质中超快激光激发的焦区光场表现出精细的空间分布，能够最终靠多种办法来进行灵活操控。生成的复合结构在多维存储、信息防伪加密、和多功能光子器件等多个前沿领域具有潜在应用价值。未来，将该方法与空间光调制技术、新型光电材料和智能路径规划方法相结合，有望开发一种高度通用的高通量复合结构加工策略，在各种透明介质中按需制备全无机功能光子元件，助力下一代片内集成微纳光学系统的开发。

　　张博，浙江大学光电科学与工程学院助理研究员，2021年毕业于浙江大学，获光学工程博士学位，香港理工大学电气工程系访问学者，主要研究方向为超快激光与物质相互作用、微纳制造、先进光存储等，近年来，以第一/通信作者在《Advanced Materials》《Light Science & Applications》《ACS nano》《Laser & Photonics Reviews》等期刊发表学术论文10余篇，获批国家发明专利3项，主持国家自然科学基金青年项目、国家资助博士后研究人员计划（B类）、博士后科学基金面上项目。

　　谭德志，之江实验室研究员/PI，浙江大学博士生导师，国家级高层次青年人才。获得中国硅酸盐学会青年科技奖、浙江省自然科学二等奖等。成果入选科技部2022年度中国科学十大进展及2022中国光学十大进展。以第一/通讯作者在《Science》《Advanced Materials》《Light Science & Applications》《ACS Nano》等期刊发表论文50余篇。曾在日本京都大学（JSPS特聘研究员）、韩国基础科学研究所、新加坡南洋理工大学、加拿大蒙特利尔工学院等单位从事研究工作。担任中国激光杂志社、《Ultrafast Science》《硅酸盐通报》等青年编委。

　　邱建荣，浙江大学求是特聘教授，博士生导师。国家高层次人才，美国光学学会Fellow，美国陶瓷学会Fellow，世界陶瓷科学院院士。主要是做超快激光与物质相互作用、玻璃与光纤材料、非线性与发光材料等研究，成果入选2022年度中国科学十大进展，中国光学十大进展，曾获美国陶瓷协会G. Morey奖、国际Otto-Schott研究奖、日本陶瓷协会学术奖，在《Science》《Nature Photonics》《Nature Communications》《Advanced Materials》等期刊发表论文500余篇，SCI他引30000余次。

　　International Journal of Extreme Manufacturing(《极端制造》），简称IJEM，致力于发表极端制造领域相关的高质量最新研究成果。自2019年创刊至今，期刊陆续被SCIE、EI、Scopus等20余个国际数据库收录。JCR最新影响因子16.1，位列工程/制造学科领域第一。中科院分区工程技术1区。入选中国科技期刊卓越行动计划二期英文领军期刊。

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